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我國學(xué)者揭示五氧化二鉭低溫相晶格結(jié)構(gòu)
  • 發(fā)布日期:2018-04-12      瀏覽次數(shù):3896
    •     據(jù)悉近期,固體所物質(zhì)計算科學(xué)研究室楊勇研究員在五氧化二鉭晶格結(jié)構(gòu)研究方面取得重要進展,相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Physical Review Materials (Phys. Rev. Materials, 2, 034602 (2018))上。

      圖1. (a)-(e) Ta2O5的幾個典型的已知結(jié)構(gòu)相;(f) 理論預(yù)測的γ相

        五氧化二鉭 (Ta2O5) 是一種用途廣泛的寬帶隙半導(dǎo)體材料。由于具有很高的介電常數(shù),它是替代二氧化硅 (SiO2) 作為新一代電子器件的氧化物絕緣層的備選材料之一。它具有很高的光折射率,因此作為涂層材料被應(yīng)用在常見的光學(xué)器件 (如相機鏡頭) 以及一些超高精度的測量儀器上,例如的激光干涉引力波天文臺 (LIGO)。在LIGO的兩個互相垂直的激光干涉長臂之中,反射鏡面的材料主要是由相互疊加的SiO2和Ta2O5薄膜層構(gòu)成。此外,Ta2O5還可以作為抗腐蝕的保護膜,以及電催化和光催化材料。

        半個多世紀(jì)前,人們在實驗上已經(jīng)發(fā)現(xiàn),在大約1320°C的時候,Ta2O5會發(fā)生結(jié)構(gòu)相變,從低溫相 (L-Ta2O5) 轉(zhuǎn)化為高溫相 (H-Ta2O5)。從那以后,盡管有大量的研究工作投入到Ta2O5的低溫相和高溫相的研究之中,其晶格結(jié)構(gòu)仍然存在著爭議和不確定性。由于高品質(zhì)的Ta2O5單晶材料生長的困難,由X射線衍射(XRD) 提供的原子尺度的結(jié)構(gòu)信息非常有限。事實上,人們發(fā)現(xiàn),實驗上獲得的Ta2O5的晶格結(jié)構(gòu)非常依賴于生長環(huán)境 (溫度、壓力等) 以及合成方法。以低溫相為例,人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)/報道了一系列Ta2O5的晶體相和結(jié)構(gòu)模型: 如LSR, LGMR, βAL, βR, λ, δ, B, Z,等等。先前的*性原理計算表明,這些已知的結(jié)構(gòu)相當(dāng)中,B-Ta2O5在能量上zui穩(wěn)定,λ次之,第三穩(wěn)定是LSR相。

        盡管已經(jīng)有如此之多的研究工作,Ta2O5的基態(tài)晶格結(jié)構(gòu)依然沒有定論,眾說紛紜,莫衷一是。在高壓下合成的B-Ta2O5,是此前報道的zui穩(wěn)定晶體相。有沒有可能存在新的基態(tài)結(jié)構(gòu)相?zui近,固體所楊勇研究員和日本東北大學(xué)Kawazoe教授合作,對這一問題作了肯定的回答?;?性原理計算結(jié)合結(jié)構(gòu)搜索的進化算法 (evolutionary algorithm),楊勇研究員和Kawazoe教授在理論上預(yù)測了Ta2O5的一種新的低溫相 (命名為γ-Ta2O5)。計算表明,這種單胞為三斜晶系的低溫相比已報道的任何一種結(jié)構(gòu)相都要穩(wěn)定。在外加壓力之下,這種新的結(jié)構(gòu)相可以發(fā)生結(jié)構(gòu)相變,向亞穩(wěn)態(tài)的B-Ta2O5以及λ-Ta2O5轉(zhuǎn)變。另外,這種新的低溫相在局域原子結(jié)構(gòu)、聲子譜等方面特征和先前實驗報道的結(jié)構(gòu)有諸多相似之處。主要的不同點在于晶格的長程序。進一步的分析發(fā)現(xiàn),先前在大量的XRD實驗中觀察到的、在~ 3.8 Å附近的*衍射峰,實際上對應(yīng)于Ta-Ta徑向分布函數(shù)的第二半徑。

        論文在線發(fā)表于美國物理學(xué)會的材料類期刊Physical Review Materials。這項工作得到了國家自然科學(xué)基金的資助。

      圖2. B, λ, γ-Ta2O5的能量-體積函數(shù)關(guān)系圖以及結(jié)構(gòu)相變示意 (虛線)

       

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